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    壓力對雜化鈣鈦礦結構和性質的有效調控?
    2020-05-07
    作者:未知 來源:未知

    記者從中國科學技術大學獲悉,該校合肥微尺度物質科學國家研究中心和化學物理系曾杰教授、周仕明副教授研究團隊,發展出了一套利用電化學沉積制備單原子催化劑的普適性方法,利用該方法研究人員成功制備出了34種單原子催化劑,覆蓋了多種過渡金屬和多種襯底。相關成果日前發表在《自然·通訊》上。

    單原子催化劑因為具有最大化的原子利用率和獨特的電子結構,在水解、氧還原、二氧化碳加氫、甲烷轉化等化學反應中受到了廣泛關注。但目前合成單原子催化劑的方法對單原子和襯底都有比較高的要求,還不能實現在任何襯底上制備任何的金屬單原子催化劑,因此,發展對襯底和金屬無選擇性的普適性單原子合成方法具有重要意義。


    研究人員在電化學三電極體系下進行電化學沉積,又探究了沉積條件對單原子形成的影響,發現當金屬的負載量低于某一限度時,可以獲得單原子;高于這一限度時則有金屬團簇或顆粒形成,這一變化類似于液相中晶體生長中的成核過程。為了證明該方法的普適性,研究人員又在氫氧化鈷、硫化鉬、氧化錳、氮摻雜的碳等襯底上成功獲得覆蓋3d、4d、5d金屬的單原子催化劑,并且對所制備的單原子催化劑的結構表征后發現,陰極和陽極沉積獲得的同一單原子催化劑具有不同的電子結構,這為其在不同催化反應中的應用提供了可能。


    實驗結果表明,陰極沉積所得的一些催化劑在電催化析氫反應中表現出了優異的性能。同時,陽極沉積所得的一些催化劑在電催化析氧反應中也表現出了良好的性能。電化學測試表明,該系統僅需1.39 V的電勢即可獲得10 mA/cm2的全水解電流密度,突破了在堿性電解質中的最低電勢記錄。

    該普適性方法不僅為單原子催化領域注入了新的活力,而且為今后系統性研究催化劑結構和性能之間的關系提供了新的思路



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